Polytechnicien en 1826, élève-ingénieur des Mines en 1829, de Sénarmont ne se consacra à la minéralogie qu'à partir de 1847 quand il fut nommé Professeur de Minéralogie à l'Ecole des Mines. En 1852, il succéda à Beudant dans la section de Minéralogie de l'Académie des Sciences dont il fut Président en 1859. Nombre de ses publications parurent dans les Annales des Mines et dans les Annales de Chimie et de Physique dont il devint éditeur en 1854. Ses découvertes les plus importantes concernent les relations entre les éléments de symétrie et les propriétés physiques des cristaux et les résultats de ses expériences sur la synthèse d'espèces minérales dans des conditions proches des naturelles
Dans sa première publication en 1840~ il introduit en optique cristalline l'usage du mica quart d'onde pour mesurer les différences de phases. En 1847~ il montra que la stibine examinée par réflexion était biréfringente. Entre 1847 et 1851~ il étudia l'influence de la symétrie cristalline sur la conductivité thermique et électrique, avant d'étudier les propriétés optiques des composés isomorphes biréfringents.
Il effectua une oeuvre de pionnier dans le domaine des synthèses minérales, qu'il exposa en 1851 dans sa publication: ''Expériences sur la formation des minéraux par voie humide dans les gîtes métallifères concrétionnés''. Il utilisait la technique des tubes scellés, avec des températures ne dépassant généralement pas 350 °~ il produisit ainsi de nombreux minéraux de synthèse souvent bien cristallisés: quartz, barytine, fluorine, les carbonates rhomboédriques, de nombreux sulfures et sulfosels: galène, sphalérite, réalgar, stibine, arsénopyrite, proustite, pyrargyrite, etc.
En 1851 il décrivit les deux espèces dimorphes de Sb203, la valentinite orthorhombique et l'espèce cubique qui fut baptisée sénarmontite par Dana.